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TUhjnbcbe - 2021/6/8 13:41:00

钼碳氧化物团簇是新颖的纳米材料,具有吸引的催化活性。但是,目前其合成方法非常受限。这项工作提出了一种新策略,在多层石墨烯上创建近亚纳米尺寸的钼碳氧化物团簇。为了吸附Mo基多金属氧酸盐作为前驱体,合成了一种新型三脚架苯基阳离子N,N,N-三(4-苯基丁基)-N-甲基铵([TPBMA]+)。与商用阳离子如四丁基铵([nBu4N]+)和四苯基膦([PPh4]+)相比,[TPBMA]+在多层石墨烯上表现出更好的吸附性能。通过[TPBMA]+锚定,高度分散的前驱体团簇(直径:1.0±0.2nm)负载于多层石墨烯上,这一结论通过高分辨率扫描透射电子显微镜证实。值得注意的是,这种新材料通过碳热氢还原原位生成钼碳氧化物团簇,然后通过逆水煤气变换反应用于催化CO2还原生成CO,其选择性高达99.9%。

Figure1.a)原子位移参数概率为50%时化合物1的晶体结构,b)化合物1中的[TPBMA]+阳离子之间的π–π相互作用。c)[TPBMA]+的化学结构。

Figure2.合成化合物2、3和4的示意图,使用化合物4在多层石墨烯上平衡吸附方法。

Figure3.化合物4的a)HAADF-STEM图像和b)粒径的直方图。图(a)中的插图显示高分辨率图像。

Figure4.a)每克催化剂释放出CO量,b)不同化合物在K温度下H2/CO2流动时,RWGS反应期间每摩尔Mo原子的TON。c)4/C作为催化剂时,在不同气氛下释放的CO产率。

该研究工作由日本东京工业大学KimihisaYamamoto,TakaneImaoka课题组于年发表在Small期刊上。原文:HighlyDispersedMolybdenumOxycarbideClustersSupportedonMultilayerGraphenefortheSelectiveReductionofCarbonDioxide。

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