北京什么医院看白癜风最好 https://baijiahao.baidu.com/s?id=1707672648061290025&wfr=spider&for=pc英文原题：HeterogeneousPhotocatalyticActivationofPersulfatefortheRemovalofOrganicContaminantsinWater:ACriticalReview
通讯作者：朱明山，暨南大学
作者：何少雄，陈妍希，曾力希，暨南大学；李鑫，华南农业大学
近日，暨南大学朱明山教授在ACSESTEngineering上综述了多相光催化活化过硫酸盐技术在去除水中有机污染物的应用和前景，阐明了多相光催化活化过硫酸盐的基本原理和机制，并讨论了多相光催化活化过硫酸盐的挑战和改进策略。
如今，快速的工业发展将各种环境污染物带入水生态系统，对水生动物和人类构成严重威胁。基于过硫酸盐的高级氧化技术（PS-AOPs）被认为是一种有前景的水处理技术，因为其产生的硫酸根自由基（SO4?–）具有高氧化电位（2.5–3.1V）。尽管利用亚铁/钴离子等作为催化剂的均相PS-AOPs传质效率高，但金属离子难以回收利用，且可能造成二次污染。为了实现催化剂的高效回收并减少环境修复中的二次污染，研究人员开发了基于固体催化剂的多相PS-AOPs，其中在光照下利用光催化剂活化过硫酸盐可以显著提升有机污染物的去除效能。基于此，本综述对多相光催化PS-AOPs的基本原理、效能、机制、挑战、改进策略、工程意义和前景等几个关键点进行总结和讨论，以期为该领域的未来研究提供有价值的见解。
在多相光催化PS-AOPs中，光催化剂的光生电子可以攻击过硫酸盐的O-O键从而产生SO4?–。由于电子被快速消耗，光催化剂中电子-空穴对的分离效率得到提升，这反过来又促进了过硫酸盐的活化。图1总结了多相光催化PS-AOPs的六种常见机制。在简单的光催化体系中，光生电子转移到光催化剂的导带并进一步激活过硫酸盐（图1a）。利用敏化剂的表面敏化作用可实现可见光下的过硫酸盐活化。以染料光敏化活化为例，染料分子中最高占据分子轨道（HOMO）的电子在可见光照射下被激发转移到最低未占据分子轨道（LUMO），然后激活过硫酸盐生成SO4?–（图1b）。此外，某些有机污染物可以作为配体与光催化剂形成配合物。光照下有机污染物的电子通过配体到金属的电荷转移（LMCT）过程注入光催化剂的导带从而激活过硫酸盐（图1c）。考虑到光生电子-空穴对的短寿命，研究人员开发了II型异质结（图1d）和Z型异质结（图1e）光催化PS-AOPs以促进电子-空穴对的分离。此外，金属原位光还原策略可以促进还原性金属的再生，通过催化剂表面的金属价态循环实现过硫酸盐活化（图1f）。
图1.光催化PS-AOPs的常见机制：（a）光生电子活化；（b）表面敏化；（c）LMCT机制；（d）II型异质结；（e）Z型异质结；（f）金属原位光还原
图2将多相光催化PS-AOPs中常见的光催化剂分成五类，分别是铁基、二氧化钛基、其他过渡金属、双金属和非金属光催化剂。开发更多具有可见光响应的环保型催化剂尤为重要。目前研究最多的可见光催化剂主要包括过渡金属基和碳基半导体。铁基多相催化剂（例如氧化铁、卤氧化铁、单原子铁、铁-有机骨架）具有优越的可见光捕获能力。催化剂表面的铁循环是过硫酸盐活化的有利途径，也是减少铁泥的有效方法。对于具有宽带隙的TiO2基催化剂，建议考虑能带调控、异质结和表面敏化等改性方法，以将TiO2的光响应扩展到可见光区域。此外，金和银等贵金属沉积可以通过表面等离子共振（SPR）效应提高光催化剂的可见光响应。双金属催化剂的光学和催化性能一般优于单金属半导体。例如，磁性MFe2O4（M=Co、Zn、Cu等）、钙钛矿结构的ABO3、钒酸盐氧化物和层状双氢氧化物（LDHs）具有较好的可见光响应，并且可以通过光生电子和表面双金属价态循环协同激活过硫酸盐。迄今为止，g-C3N4是使用最多的非金属光催化剂，g-C3N4的异质结构建和能带调控已被证明可以促进光生电子的转移，以提高过硫酸盐活化效能。
图2.多相光催化PS-AOP的改进策略
最后，作者指出虽然近些年多相光催化PS-AOPs在水处理领域取得了可观的进展，但仍然存在许多问题亟待解决：（1）应开发更多低成本、高效、环保的多相光催化剂；（2）应开发对实际废水中的阴离子和还原剂具有高抗性的过硫酸盐活化系统；（3）应对PS-AOPs中副产物的水环境毒理学进行研究；（4）应重视PS-AOPs中高水平硫酸根离子的产生；（5）建议探究PS-AOPs中的过硫酸盐利用率。
相关论文发表在ACSESTEngineering上，暨南大学何少雄（现中山大学博士研究生）为文章的第一作者，朱明山教授为通讯作者，华南农业大学李鑫教授为合作作者，为本综述的设计和撰写提供了建设性建议。
作者简介：
朱明山教授
暨南大学环境学院，教授，博导，广东省自然科学基金杰出青年获得者，广东省“珠江人才计划”青年拔尖人才。研究方向：环境催化和水污染与控制化学。近5年来以第一/通讯作者身份发表SCI收录论文80余篇，包括行业内顶级期刊Nat.Commun.（1篇）、J.Am.Chem.Soc.（1篇）、Angew.Chem.Int.Ed.（3篇）、EST（1篇）、WaterRes.（3篇）和ACSESTEng./Water（4篇）等。担任Elsevier旗下ChineseChemicalLetters（IF：6.）高级编委、客座编辑，SurfacesandInterfaces（IF：4.）编委、客座编辑，第一届中国感光学会青年理事，第五届广东省青年科协常任理事等职。
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